科学者は強化された X を使用してとらえどころのない化学反応を捕捉します

化学反応には、多くの場合、最先端の科学機器を使用しても、私たちが見ることができないほど高速かつ複雑な中間ステップが含まれます。 2 つの X 線分光法技術を組み合わせることで、この状況が変わることが証明されました。

デヴィッド・クラウス著

SLAC国立加速器研究所の研究者らは、2つの超高速X線分光技術を組み合わせることにより、フェリシアン化物と呼ばれる分子の最も速い動きの1つを初めて捉えた。 彼らは、自分たちのアプローチが、血球内の酸素輸送や人工光合成を使用した水素生成など、より複雑な化学反応のマッピングに役立つ可能性があると考えています。

SLAC、スタンフォード、その他の機関の研究チームは、現在かなり標準的な技術である、紫外レーザーとリニアック コヒーレント光源 (LCLS) X 線によって生成される明るい X 線を使用して、フェリシアン化物と水の混合物をザッピングすることから始めました。自由電子レーザー。 紫外光が分子を励起状態にし、X 線がサンプルの原子を調べ、フェリシアン化物の原子および電子構造と運動の特徴を明らかにしました。

今回の違いは、研究者たちが X 線データから情報を抽出した方法です。 研究チームは、Kβ主輝線として知られる1つの分光領域のみを研究する代わりに、超高速タイムスケールでの測定が非常に困難であった価電子対核と呼ばれる2番目の発光領域を捕捉して分析した。 両方の領域からの情報を組み合わせることで、研究チームはフェリシアン化物分子が重要な遷移状態に進化する過程の詳細な画像を得ることができました。

研究チームは、フェリシアン化物がUVレーザーを照射された後、約0.3ピコ秒、つまり1兆分の1秒未満の間、中間の励起状態になることを示した。 次に、原子価から核への測定により、この短期間の励起期間の後、フェリシアン化物は配位子と呼ばれるシアン化物分子の「腕」の 1 つを失うことが明らかになりました。 次に、フェリシアン化物は、この失われた結合を同じ炭素ベースの配位子、または可能性は低いですが水分子のいずれかで満たします。

SLACの科学者で筆頭著者のマルコ・ラインハルト氏は、「この配位子交換はフェリシアン化物で起こると考えられていた基本的な化学反応だが、このプロセスの個々の段階についての直接的な実験的証拠はなかった」と述べた。 「Kβ主輝線分析アプローチのみでは、分子がある状態から次の状態に変化するときにどのように見えるかを実際には見ることができず、プロセスの始まりの明確な画像しか得られません。 。」

SLACの上級科学者ディモステニス・ソカラス氏は、「技術を向上させ、基礎的な科学的知識を高めるために、自然が行っていることを再現できるようにしたいと考えています」と述べた。 「そして、自然のプロセスをよりよく再現するには、最も明白なステップから、いわば暗闇の中で起こるステップまで、すべてのステップを知っておく必要があります。」

研究チームは将来的には、赤血球内で酸素を輸送し貯蔵するヘムタンパク質など、より複雑な分子を研究したいと考えているが、科学者たちは反応の中間段階をすべて理解しているわけではないため、研究が難しい可能性があるとソカラス氏は述べた。 。

研究チームは、SLAC のスタンフォード放射光光源 (SSRL) と LCLS で X 線分光法技術を長年にわたって洗練させ、LCLS の X 線相関分光法 (XCS) 装置でこれらすべての専門知識を組み合わせて、フェリシアン化物の分子構造変化を捕捉しました。 。 研究チームは本日、その結果をNature Communications誌に発表した。

「私たちは SSRL と LCLS の両方を活用して実験を完了しました。両方の施設へのアクセスと長年にわたる共同研究がなければ、メソッドの開発を完了することはできませんでした」と SLAC の主任科学者、ロベルト アロンソ モリ氏は述べています。 「私たちは何年にもわたって、これら 2 つの X 線源でこれらの方法を開発してきました。そして現在、それらを使用して、これまでアクセスできなかった化学反応の秘密を明らかにすることを計画しています。」

このプロジェクトはエネルギー省基礎エネルギー科学局の一部支援を受けました。 LCLS と SSRL は DOE Science Office のユーザー施設です。 また、SSRL の構造分子生物学プログラム、DOE 生物環境研究局、国立衛生研究所、国立総合医科学研究所の支援も受けました。

引用: M. Reinhard、A. Gallo、他、Nature Communications、2023 年 5 月 5 日 (doi.org/10.1038/s41467-023-37922-x)

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